La noche del 11 de mayo de 1974 fue emboscado en el barrio porteño de Villa Luro, luego de dar misa en la iglesia de San Francisco Solano.

Cuando se disponía a subir a su auto Renault 4, recibió 14 impactos de bala mientras que su amigo Ricardo Capelli, quien lo acompañaba, fue herido de cuatro balazos.

Los llevaron al Hospital Salaberry, en Mataderos; Mugica fue operado pero murió esa misma noche mientras que Capelli salvó su vida gracias al traslado gestionado por un médico amigo al Hospital Rawson.

Años más tarde, Capelli reconocería a Rodolfo Almirón, jefe de la custodia de José López Rega, entonces Ministro de Bienestar Social, como integrante de la patota que los baleó.
Capelli tenía visto a Almirón de la época en la que Mugica visitaba Bienestar Social.

A fines de 2006, en el marco de la investigación por los crímenes de la Triple A, el juez federal Norberto Oyarbide pidió a España la extradición de Almirón y declaró como de lesa humanidad, por tanto imprescriptibles, los delitos de la Triple A.

Almirón murió detenido en 2009, meses después de haber sido extraditado y encarcelado.

El 12 de julio de 2012, Oyarbide emitió una declaración en la que hizo público que «Rodolfo Eduardo Almirón fue el autor inmediato del homicidio de Carlos Francisco Sergio Mugica, en el marco del accionar delictivo de la Triple A».

Los restos de Mugica descansan en la parroquia Cristo Obrero que él fundara en la villa de Retiro.

El historiador Felipe Pigna, a través de su programa Historias de nuestra historia, emitido por AM 870 repasa la figura y trascendencia de Mugica así como su asesinato.

Esta edición contiene audios históricos conservados en el Archivo Histórico de Radio Nacional.

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